가역 스핀

Nature 620권, 538~544페이지(2023)이 기사 인용

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측정항목 세부정보

분자는 양자 정보 과학1,2을 위한 다목적 플랫폼을 제시하며 감지 및 계산 애플리케이션3,4의 후보입니다. 견고한 스핀-광학 인터페이스는 재료의 양자 자원을 활용하는 데 핵심입니다5. 현재까지 탄소 기반 후보는 비발광성6,7로 방출을 통한 광학적 판독을 방지합니다. 여기서 우리는 스핀 다중도 S > 1인 여기 상태의 효율적인 발광과 거의 1일치 생성 수율을 모두 보여주는 유기 분자를 보고합니다. 이는 공유 결합된 트리스(2,4, 6-트리클로로페닐) 메틸-카르바졸 라디칼 및 안트라센. 우리는 이중선 광여기가 몇 피코초 내에 연결된 아센으로 비편재화되고 이후 1.8eV 근처의 혼합 라디칼-삼중항 특성의 순수한 고회전 상태(모노라디칼의 경우 4중선, 2라디칼의 경우 5중선)로 진화했음을 관찰했습니다. 이러한 높은 스핀 상태는 295K에서도 마이크로파를 사용하여 일관성 있게 처리할 수 있으며, 방출 상태로 교차하는 역 시스템 간을 통해 광학 판독이 가능합니다. 더욱이, 2라디칼의 경우, 바닥 상태로 돌아갈 때 이전에 상관되지 않은 라디칼이 안트라센의 양쪽에서 강한 스핀 상관 관계를 보여줍니다. 우리의 접근 방식은 실온에서 초기화, 스핀 조작 및 조명 기반 판독의 높은 효율성을 동시에 지원합니다. 발광과 높은 스핀 상태의 통합은 새로운 양자 기술을 위한 유기 재료 플랫폼을 만듭니다.

실용적인 큐비트에 대한 DiVincenzo 기준을 충족하는 분자 시스템을 설계하는 데 상당한 진전이 이루어졌습니다8. 액체 헬륨 온도9에서 삼중항 바닥 상태를 갖는 유기금속 복합체에서 광학적 주소 지정 가능성이 입증되었습니다9. 관련 복합체는 인상적인 스핀 일관성 시간을 보여 실온에서 마이크로초 범위에 도달합니다. 금속 원자가 없는 구조는 결맞음에 더 큰 영향을 받지 않을 수 있으며 이러한 완전 유기 분자는 양자 효과의 여러 시연에 사용되었습니다.

라디칼 유기 분자에는 화학적 설계에 의해 안정화될 수 있는 짝을 이루지 않은 전자가 포함되어 있습니다. 발색단에 공유 결합된 비발광 라디칼을 사용하여 발전이 이루어졌으며 이러한 구조는 높은 스핀 다중도6,7로 여기 상태를 지원할 수 있습니다. 라디칼의 존재는 ISC(계간 교차) 속도를 향상시켜 발색단 삼중항 상태의 축적을 초래할 수 있습니다. 삼중선(S = 1)과 라디칼(S = 1/2) 스핀 사이의 교환이 다른 모든 자기 상호 작용보다 큰 경우, 뚜렷한 사중선('트립-사중선', S = 3/2)과 이중선('트립- doublet', S = 1/2) 상태 쌍이 형성됩니다16. 두 번째 라디칼이 추가로 결합하면 5중주('trip-quintet', S = 2) 상태가 달성될 수 있습니다17. 높은 스핀 상태를 통해 단일 스핀 하위 수준 매니폴드 내에서 호스팅되는 여러 큐비트를 갖춘 밀도 높은 아키텍처를 구축할 수 있습니다18. 큐디트(qudits)라고 불리는 이러한 다중 레벨 큐비트는 양자 계산에서 확장성 이점을 제공합니다. 4중주 상태의 큐디트 동작은 최근 80K의 PDI-TEMPO에서 입증되었습니다(참조 20). 그러나 현재의 고스핀 구조는 광생성 발색단 단일항 상태와 삼중항 다양체 사이에 큰(약 1eV) 에너지 갭을 가지고 있습니다. 결정적으로 이는 역 ISC(RISC)가 발광 상태로 변하는 것을 방지합니다. 따라서 현재까지 S > 1인 모든 유기 고스핀 시스템은 비방출성이므로 광학적 판독이 불가능합니다.

대부분의 안정한 라디칼은 비방출성인 반면, 이제 이중선 매니폴드 내에서 완전히 스핀 허용 방출을 제공하는 발광 라디칼 클래스가 있습니다. 사용 가능한 분자 구조 세트와 광학 파장 범위가 확장되고 있습니다. 진한 적색 및 적외선 발광 다이오드에 대한 기록적인 효율성은 최근 카바졸 전자 공여체에 연결된 트리스(2,4,6-트리클로로페닐) 메틸(TTM) 라디칼에서 달성되었습니다.